我院环境科学与工程系助理教授熊尚超博士，主要从事大气催化化学的研究工作。近日，熊尚超博士连续在国际著名期刊《Environmental Science & Technology》和《Chemical Engineering Journal》上分别发表相关领域的高水平科研论文。

题为“Like cures like: the detoxification effect between alkali metals and sulfur over V₂O₅/TiO₂ deNO_x catalyst”的研究论文发表在环境领域顶级国际权威学术期刊《Environmental Science & Technology》上。这是我系教师以必赢71886网址登录为第一单位首次在该期刊发表学术论文。题为“Two-step hydrothermal synthesis of highly active MnO_x-CeO₂ for complete oxidation of formaldehyde”的研究论文发表在《Chemical Engineering Journal》（工程环境领域的国际权威学术期刊，中科院分区一区，最新影响因子13.3）上。

一、钒钛脱硝催化剂酸碱中和解毒机制探究

论文详细信息：Xiong, S. C.; Chen, J. J.^*; Liu, H.; Chen, X. P.; Si, W. Z.; Gong, Z. J.; Peng, Y.; Li, J. H. Like Cures like: Detoxification effect between alkali metals and sulfur over the V₂O₅/TiO₂ deNO_x Catalyst. Environ. Sci. Technol. 2022, DOI: 10.1021/acs.est.2c00113.

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c00113

公众号宣传页：https://mp.weixin.qq.com/s/H9G_mPjGRna6YPnzX6w1dg

V₂O₅/TiO₂（VTi）催化剂是目前应用最为广泛的固定源氨选择性催化还原（NH₃-SCR）脱硝催化剂。在实际应用过程中，烟气中的酸性物质SO₂（S）和碱金属（K）都可导致催化剂中毒失活。本文系统地探究了S和K在VTi催化剂NH₃-SCR反应过程中的协同作用。研究结果显示，VTi催化剂的耐S中毒能力较强，耐K中毒能力较弱。当S和K同时存在时，S和K之间的协同作用反而会产生一种解毒效应，即当VTi催化剂表面同时存在S和K时，其活性可恢复到接近未中毒VTi催化剂的水平。XPS和电荷密度差分研究均表明，K的引入可以显著影响活性位点V的电子结构。但当进一步引入S时，S和K之间可发生强电子交互作用，削弱K对活性位点V电子结构的影响，使得催化剂活性得到一定的恢复。此外，这一解毒作用也可发生在其他碱金属（例如Ca和Na）和S之间。因此，这种解毒效应存在于实际的反应气氛中，可缓解工业V₂O₅/TiO₂催化剂的碱金属中毒作用。

图1 钒钛催化剂酸碱中和解毒机制示意图

二、两步水热法合成MnO_x-CeO₂高效甲醛氧化催化剂

论文详细信息：Wang, M.; Hong, X. W.; Chen, J. J.; Li, J. H.; Chen, X. P.; Mi, J. X.; Liu, Z. M.^*; Xiong, S. C^*. Two-step hydrothermal synthesis of highly active MnO_x-CeO₂ for complete oxidation of formaldehyde. Chem. Eng. J. 2022, DOI: 10.1016/j.cej.2022.135854.

论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722013535

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针对目前用于甲醛氧化脱除的贵金属催化剂受到成本的限制难以广泛应用，而非贵金属催化剂起活温度较高的问题，本研究通过两步水热法合成了具有优异的甲醛催化氧化活性的MnO_x-CeO₂催化剂。相较于传统沉淀法制备的MnO_x-CeO₂催化剂，该催化剂具有较大的比表面积，较强的氧化还原能力和O₂吸附量，同时表面具有更多的Ce³⁺和Mn⁴⁺，因而具有优异的表面氧迁移率和活性位强度，进而促进了甲醛氧化活性。TEM谱图结果表明两步水热法合成的MnO_x-CeO₂催化剂主要暴露CeO₂的(110)晶面，DFT计算结果表明Mn物种负载在CeO₂ (110)晶面时可促进氧空位的形成，从而促进甲醛和O₂的吸附，有助于提升MnO_x-CeO₂催化剂的甲醛氧化活性。该研究提供的合成方案可成为一种经济高效的非贵金属催化氧化HCHO和其他有机污染物的解决思路。

图2 MnO_x-CeO₂高效甲醛氧化催化剂示意图

作者简介：

熊尚超，必赢71886网址登录助理教授。博士毕业于清华大学，长期致力于NO_x、VOCs、N₂O等大气污染物排放控制相关研究，2021年入职必赢71886网址登录地球科学与环境工程学院。目前已以第一作者/通讯作者发表SCI论文13篇，其中中科院分区一区论文8篇，含Environ Sci Technol 4篇，Appl Catal B 1篇。参与发表SCI论文30余篇，总引用1400余次，h因子22，获得授权发明专利1件，曾获清华大学优秀博士毕业生（3%）、清华大学优秀博士学位论文（10%）、工信部创新奖学金一等奖、唐孝炎环境科学创新奖学金二等奖、江苏省优秀专业硕士学位论文等荣誉。

以第一作者/通讯作者发表论文如下：

[1]    Xiong, S. C.; Chen, J. J.; Liu, H.; Chen, X. P.; Si, W. Z.; Gong, Z. J.; Peng, Y.; Li, J. H. Like Cures like: Detoxification effect between alkali metals and sulfur over the V₂O₅/TiO₂ deNO_x Catalyst. Environ. Sci. Technol. 2022, DOI: 10.1021/acs.est.2c00113.

[2]    Wang, M.; Hong, X. W.; Chen, J. J.; Li, J. H.; Chen, X. P.; Mi, J. X.; Liu, Z. M.; Xiong, S. C. (通讯作者) Two-step hydrothermal synthesis of highly active MnO_x-CeO₂ for complete oxidation of formaldehyde. Chem. Eng. J. 2022, DOI: 10.1016/j.cej.2022.135854.

[3]    Xiong, S. C.; Huang, N.; Peng, Y.; Chen, J. J.; Li, J. H. Balance of activation and ring-breaking for toluene oxidation over CuO-MnO_x bimetallic oxides. J. Hazard. Mater. 2021, 415, 125637.

[4]    Chen, G. D.; Xiong, S. C. (共同一作); Chen, X. P.; Chu, X. F.; Yin, R. Q.; Liu, C. D.; Chen, J. J.; Li, J. H. Penetration of arsenic and deactivation of a honeycomb V₂O₅-WO₃/TiO₂ catalyst in a glass furnace. Environ. Sci. Technol. 2021, 55, 11368-11374.

[5]    Xiong, S. C.; Chen, J. J.; Huang, N.; Yan, T.; Peng, Y.; Li, J. H. The poisoning mechanism of gaseous HCl on low-temperature SCR catalysts: MnO_x−CeO₂ as an example. Appl. Catal. B 2020, 267, 118668.

[6]    Xiong, S. C.; Peng, Y.; Wang, D.; Huang, N.; Zhang, Q. F.; Yang, S. J.; Chen, J. J.; Li, J. H. The role of the Cu dopant on a Mn₃O₄ spinel SCR catalyst: Improvement of low-temperature activity and sulfur resistance. Chem. Eng. J. 2020, 387, 124090.

[7]    Xiong, S. C.; Chen, J. J.; Huang, N.; Yang, S. J.; Peng, Y.; Li, J. H. Balance between reducibility and N₂O adsorption capacity for the N₂O decomposition: Cu_xCo_y catalysts as an example. Environ. Sci. Technol. 2019, 53, 10379-10386.

[8]    Xiong, S. C.; Xiao, X.; Huang, N.; Dang, H.; Liao, Y.; Zou, S. J.; Yang, S. J. Elemental mercury oxidation over Fe-Ti-Mn spinel: Performance, mechanism, and reaction kinetics. Environ. Sci. Technol. 2017, 51, 531-539.

[9]    Xiong, S. C.; Weng, J. X.; Liao, Y.; Li, B.; Zou, S. J.; Geng, Y.; Xiao, X.; Huang, N.; Yang, S. J. Alkali metal deactivation on the low temperature selective catalytic reduction of NO_x with NH₃ over MnO_x-CeO₂: A mechanism study. J. Phys. Chem. C 2016, 120, 15299-15309.

[10]  Xiong, S. C.; Xiao, X.; Liao, Y.; Dang, H.; Shan, W. P.; Yang, S. J. Global kinetic study of NO reduction by NH₃ over V₂O₅–WO₃/TiO₂: Relationship between the SCR performance and the key factors. Ind. Eng. Chem. Res. 2015, 54, 11011-11023.

[11]  Xiong, S. C.; Liao, Y.; Xiao, X.; Dang, H.; Yang, S. j. Novel effect of H₂O on the low temperature selective catalytic reduction of NO with NH₃ over MnO_x-CeO₂: Mechanism and kinetic study. J. Phys. Chem. C 2015, 119, 4180-4187.

[12]  Xiong, S. C.; Liao, Y.; Xiao, X.; Dang, H.; Yang, S. The mechanism of the effect of H₂O on the low temperature selective catalytic reduction of NO with NH₃ over Mn–Fe spinel. Catal. Sci. Technol. 2015, 5, 2132-2140.

[13]  Xiong, S. C.; Liao, Y.; Dang, H.; Qi, F. h.; Yang, S. J. Promotion mechanism of CeO₂ addition on the low temperature SCR reaction over MnO_x/TiO₂: A new insight from the kinetic study. RSC. Adv. 2015, 5, 27785-27793.